วัดประยุรวงศาวาสวรวิหาร เจ้าพระยาภาณุวงศ์มหาโกษาธิบดี ท้วม บุนนาค เดินทางไปกรุงลอนดอน ประเทศอังกฤษ ในฐานะเป็น อัครราชทูตพิเศษเพื่อแก้ไขเพิ่มเติมสัญญาใน พ.ศ. 2423 เมื่อกลับถึงเมืองไทยในปีเดียวกันได้เล่าว่า ตนพบรั้วเหล็กล้อมเป็นกำแพงเมืองหลายแห่งในกรุงลอนดอนรั้วเหล็กเหล่านั้นมีรูปลักษณะเช่นเดียวกับรั้วเหล็กที่วัดประยุรวงศาวาส
หน้าบัน ลายดอกบุนนาค พระอุโบสถ เป็นสถาปัตยกรรมไทย สถาปัตยกรรมทรงไทย หน้าบันเป็นลายดอกบุนนาค ภายในมีจิตรกรรมฝาผนังเรื่องพุทธประวัติ ส่วนพระวิหารเป็นสถาปัตยกรรมทรงไทยเช่นกัน ในพระวิหารประดิษฐานพระพุทธนาค หลวงพ่อนาค ซึ่งเป็นพระพุทธรูปหล่อปางมารวิชัย อายุกว่า 700 ปี
สมเด็จเจ้าพระยาบรมมหาศรีสุริยวงศ์ ช่วง บุนนาค ยังได้สร้างพระบรมธาตุมหาเจดีย์ทรงกลมองค์ใหญ่ ถือว่าเป็นเจดีย์แบบลังกาองค์แรกในสมัยรัตนโกสินทร์ ภายในประดิษฐานพระบรมสารีริกธาตุ สร้างเสร็จในปี พ.ศ. 2398 ต่อมา พ.ศ. 2425 ในสมัยรัชกาลที่ 5 เจ้าพระยาสุรวงศ์ไวยวัฒน์ วร บุนนาค ได้ให้ซ่อม พระวิหาร เปลี่ยนช่อฟ้าใบระกา ปิดทองประดับกระจกใหม่ ซ่อมศาลาและพระอุโบสถใหม่ ซึ่งในปีถัดมาพระองคฺได้เสด็จมาพระราชทานผ้าพระกฐิน ณ พระอุโบสถวัดประยุรวงศานี้
การสร้างวัดได้เริ่มตั้งแต่ปี พ.ศ. 2371 สร้างอยู่ 8 ปี จึงสำเร็จในปี พ.ศ. 2379 ได้มีการฉลองวัดในวันที่ 13 มกราคม พ.ศ. 2379 ตรงกับวันศุกร์ เดือนยี่ ขึ้น 7 ค่ำ ดังหลักฐานที่ปรากฏในพงศาวดารรัชกาลที่ 3 ว่า
“ครั้นลุถึงศักราช 1198 ปีวอก อัฐศก เป็นปีที่ 13 ครั้นมาถึงวันศุกร์ เดือนยี่ ขึ้น 7 ค่ำ เจ้าพระยาพระคลังมีการฉลองวัดประยุรวงศาวาส พระสงฆ์ในวัดได้ปืนเปรียมกระสุน 5 นิ้วชำรุดหูพะเนียงทิ้งอยู่ในวัดบอก1 เอาทำไฟพะเนียงจุด….”
“วันที่ 13 มกราคม พ.ศ. 2379 วันนี้มีการฉลองวัดอันงดงามของสมเด็จองค์ใหญ่บิดาของท่านผู้สำเร็จราชการแผ่นดินมีการมหรสพมากมายหลายอย่าง ประชาชนมาประชุมกันมากมาย หลายพัน ทั้งชาวพระนครและสัญจรมาจากที่ต่างๆ ของประเทศ…”